Органично-неорганичните хибридни перовскитни полупроводници привличат голямо внимание поради отличните си оптоелектронни свойства и се използват широко в слънчеви клетки, фотоелектрохимични клетки, лазери и светодиоди (Светодиод). Сред тях, светодиодите на базата на перовскит (особено тези, използващи CH₃Ню Хемпшир₃PbBr₃) се превърнаха в многообещаваща област на изследване през последното десетилетие. Задържаните състояния (особено тези на границите на разделителните зони) обаче силно ограничават производителността и стабилността на перовскитните светодиоди. Тези енергийно локализирани състояния в забранената зона улавят и освобождават носители на заряд, като по този начин намаляват мобилността на носителите, увеличават нерадиационната рекомбинация и водят до намаляване на ефективността на устройството. Задържаните състояния в перовскитните светодиоди произхождат главно от граници на зърната, присъщи дефекти и взаимодействия на границите на разделителните зони. Например, специфични точкови дефекти, като халогенни ваканции и ваканции на А-позиция, оловно-халогенни антипозиции и халогенни междини, могат да причинят нерадиационни загуби. Халогенните ваканции образуват положително заредени места, въвеждайки дефектни състояния в забранената зона, като по този начин улавят електрони и неутрализират дупки, което води до рекомбинация на електрон-дупки, подпомагана от капани, което значително намалява ефективността на устройството.
Ву и др. преди това предоставиха директни доказателства за такива капани в тънки перовскитни филми от метиламониев оловен йодид, използвайки ултравиолетова фотоелектронна спектроскопия. Обратно, прекомерните халогени в околната среда могат да доведат до образуването на богати на халоген повърхностни слоеве, което води до ефект на самопасивация, насърчава генерирането на екситони и увеличава скоростта на радиационна рекомбинация. Нерадиационната рекомбинация, подпомагана от капани, е основен фактор, водещ до загуба на светлинна ефективност, особено при ниски плътности на носителите. В допълнение към насърчаването на рекомбинацията, затворените състояния могат също да се превърнат в канали за миграция на йони, което допълнително изостря влошаването на производителността на устройството. Друг основен проблем е дисбалансът в инжектирането на носители в перовскитни светодиоди, което води до натрупване на носители на границата на раздела, задействайки нерадиационна рекомбинация и значително гасене на светлината. За да се реши този проблем, балансирането на мобилността на носителите между слоя за електронен транспорт и слоя за дупков транспорт се е доказало като ефективна стратегия за осигуряване на балансирано инжектиране на носители в перовскитни светодиоди. Освен това, миграцията на йони, предизвикана от електрическо поле, изостря тези предизвикателства, водещи до аномални поведения, като например хистерезис на фототока, хистерезис ток-напрежение, превключваща полярност на устройството и необичайно висока статична диелектрична константа. Миграцията на йони допълнително изостря образуването и активирането на затворени състояния, усилвайки вредното им въздействие върху производителността на устройството.
Изследователският екип преди това демонстрира, че пасивацията с помощта на органохлориди (като холин хлорид) може ефективно да потисне миграцията на йони и да намали задържаните състояния в перовскитни светодиоди, като по този начин подобри спектралната стабилност и производителността на устройството. Последните проучвания допълнително потвърдиха ефективността на стратегиите за пасивация на дефекти за подобряване на ефективността на устройството чрез намаляване на задържаните състояния и миграцията на йони. Например, Сюй и др. ал. демонстрираха реализирането на цветно стабилни наситено сини перовскитни светодиоди, използвайки органохлоридно инженерство, като ключовото е намаляването на задържаните състояния и миграцията на йони. По подобен начин, Юн и др. ал. посочиха предизвикателствата, породени от миграцията на йони и задържаните състояния за сините цезиево-оловно-бромидни перовскитни светодиоди, и предложиха използването на хидразин хидробромид за композиционно инженерство за контрол на нивата на дефекти и намаляване на фононното свързване, като по този начин подобрят ефективността на устройството. Тези проучвания обаче се фокусират главно върху материалознанието и не изследват директно динамиката на междуфазовите носители, нито количествено анализират рекомбинацията, подпомагана от задържани състояния. Освен това, въпреки че е доказано, че стратегиите за пасивация на дефекти потискат миграцията на йони, тяхното въздействие върху баланса на инжектиране на заряда остава да бъде проучено задълбочено.
Изследователи от Националния университет Ченг Кунг в Тайван, ръководени от Цзунг-Фанг Гуо, използваха адмитансна спектроскопия, за да изследват задържаните състояния, динамиката на интерфейса и динамиката на носителите на перовскитни светодиоди (Светодиод) на базата на CH₃Ню Хемпшир₃PbBr₃, изследвайки как пасивацията на дефекти с холин хлорид подобрява динамиката на междуфазовите носители. Тази техника позволява изследване на електрическото поведение на устройството, разкривайки как задържаните състояния влияят върху капацитета, инжектирането на носители и процесите на рекомбинация – решаващи за подобряване на ефективността и стабилността на устройството. Проучването показва, че ефективната пасивация на дефекти значително потиска нерадиационната рекомбинация, смекчава миграцията на йони и осигурява по-балансирано инжектиране и транспорт на заряд. За да се анализират тези ефекти, бяха изведени и оценени волтажно-зависим капацитет, зависимости яркост-капацитет-напрежение и честотно-зависим капацитет. Тези анализи показват, че пасивираните устройства показват намалена плътност на капаните, потисната йонна поляризация и подобрена радиационна рекомбинация, като по този начин се потвърждава подобрението в междуфазовата динамика на носителите. В сравнение с предишни изследвания, които се фокусираха предимно върху тенденциите в производителността на устройствата и допълнителната електрическа характеристика, тази статия се фокусира върху процес на диагностичен анализ, базиран на адмитансна спектроскопия. Анализът беше разширен до честотно-разрешени функции на отговор и картографиране на области на отклонение, а отговорът на електронния капан беше ясно разграничен от по-бавния йонен принос, като по този начин се осигури по-механистично обяснение за натрупването на заряд, рекомбинацията и стабилността.
